En 1968 sale a la luz su primer single Como un adiós, al que siguió, el mismo año, Adiós, Angelina, versión del tema de Bob Dylan. Es en ese momento cuando se incorpora Rafa León y Los Payos se convierten en cuarteto. León, sin embargo, abandona la formación un año después, en 1969.
El gran éxito les llega en 1969 cuando editan María Isabel, que se convierte en la canción del verano, y uno de los mayores éxitos de la década. Posteriormente grabarían otros discos, y en 1971 publicaron su único LP, Lo mejor de Los Payos, pero nunca volvieron a alcanzar la repercusión de María Isabel.
Finalmente, la banda terminó disolviéndose en 1976. Josele llevaría adelante una carrera como humorista, mientras que Eduardo Rodríguez Rodway pasó a concentrarse en la banda Triana a la que había ingresado en 1974 y Luis Moreno se integra en Alameda.
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