A partir de 1970 inicia su carrera musical como solista y en 1971 edita su primer disco sencillo: "Canto al amor", una adaptación de la sinfonía nº 8 del compositor Franz Schubert.
En el año 1973 publica su primer L.P. denominado "Lorenzo Santamaría".
En el año 1975 publica su segundo larga duración llamado "Para que no me olvides". El éxito definitivo llega en 1976, cuando consigue dos números uno con sendos temas románticos: "Para que no me olvides" y "Si tú fueras mi mujer". Ese mismo año aparece su tercer disco denominado "Tu Sonrisa" y al año siguiente aparece "Grandes Éxitos".
En 1978 edita el disco "Quise ser una estrella del Rock & Roll", que no alcanza el éxito esperado. En 1980 sale a la luz uno de sus más recordados éxitos: "Bailemos."
Después de algunos años alejado de la música, participa como actor en algunas películas españolas y en algunas series televisivas.
En 1985 retorna al mundo musical con el disco en lengua catalana "Entre cella i cella" (Entre ceja y ceja),.
Ya en 1995 edita "Corazón de Rock & Roll" y en mayo de 2012 Llorenç Santamaria publica su disco "Pell de gallina" (Piel de gallina).
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